Topic description
Les transformations topotactiques dans les oxydes complexes de métaux de transition constituent une voie puissante pour ajuster les propriétés fonctionnelles tout en préservant le cadre cristallographique sous-jacent [1]. En modifiant sélectivement la stœchiométrie en oxygène, ces réactions peuvent induire des changements majeurs de la structure cristalline ainsi que des états fondamentaux électroniques et magnétiques, tout en conservant l'orientation cristalline épitaxiale globale de la couche mince. Cela rend ces transformations de phase particulièrement attractives pour la conception de nouvelles phases de matériaux inaccessibles par les méthodes de synthèse classiques, ainsi que pour le contrôle des propriétés grâce au caractère réversible de ces réactions.
Ce projet de thèse portera sur deux systèmes d'oxydes représentatifs présentant des transitions topotactiques distinctes pilotées par l'oxygène. Le premier est la famille des nickelates de terres rares (R), où la réduction de la phase pérovskite RNiO₃ vers la phase à couches infinies RNiO₂ (voir Figure 1) transforme un métal corrélé en un film supraconducteur [2,3]. Le second concerne les phases lamellaires de Carpy–Galy A₂B₂O₇ (avec A = Sr, La et B = Ti, Nb, Ta) [4], qui sont isolantes et ferroélectriques, mais peuvent être transformées en phases pérovskites ABO₃ métalliques et paraélectriques.
L'objectif du projet est de comprendre et d'ingénier ces transformations à l'échelle atomique dans des couches minces épitaxiales. Les éléments clés incluront le contrôle précis des conditions de croissance, où la teneur en oxygène, l'état de contrainte et l'épaisseur peuvent être finement ajustés. Une question centrale sera de comprendre comment la suppression de l'oxygène se propage à travers l'épaisseur du film, dans quelle mesure la réaction est complète, et quels défauts locaux, fautes d'empilement ou configurations intermédiaires accompagnent la transition. Ces transformations seront analysées en lien avec l'évolution des propriétés physiques des couches minces, avec un accent particulier sur l'émergence de domaines supraconducteurs dans les nickelates et sur le potentiel d'ingénierie du magnéto-transport dans les phases de Carpy–Galy.
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Topotactic transformations in complex transition-metal oxides provide a powerful route to tune functionality while preserving the underlying crystallographic framework [1]. By selectively modifying oxygen stoichiometry, these reactions can induce major changes in crystal structure, as well as electronic and magnetic ground states while maintaining the overall epitaxial crystal orientation of the thin film. This makes such phase transformations especially attractive for the design of novel material phases inaccessible via standard synthesis methods and for enabling property control through the reversible nature of such reactions.
This PhD project will investigate two representative oxide systems that undergo distinct oxygen-driven topotactic transitions. The first is the rare-earth (R) nickelate family, where reduction from the perovskite phase RNiO3 to the infinite-layer phase RNiO2 (see Figure 1) converts the correlated metal into a superconducting film [2,3]. The second is the layered Carpy–Galy phases A2B2O7 (with A=Sr, La and B=Ti, Nb, Ta) [4], which are insulating and ferroelectric but can be transformed into paraelectric metallic perovskite ABO3 phases.
The project aims to understand and engineer these transformations at the atomic scale in epitaxial thin films. Key ingredients will include the precise control of growth conditions, where oxygen content, strain state, and thickness can be finely tuned. A central question will be how oxygen removal proceeds across the film thickness, how completely the reaction takes place, and which local defects, stacking faults, or intermediate configurations accompany the transition. These transformations will be discussed in relation to the evolution of the thin-film physical properties, with particular emphasis on the emergence of superconducting domains in nickelates and the potential engineering of magnetotransport in Carpy–Galy phases.
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Début de la thèse : 01/10/
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Contrats ED : Programme blanc GS-Physique*Programme doctoral 'Quantique'*
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