Enact - conception de catalyseurs durables par apprentissage automatique frugal et théorie de la fonctionnelle de la densité // enact - frugal machine learning and density functional theory for the design of sustainable catalytic materials

Topic description

La conversion catalytique du dioxyde de carbone en méthanol est largement reconnue comme une voie clé pour la valorisation du carbone et la réduction des émissions de gaz à effet de serre. Couplée à l'hydrogène renouvelable, cette réaction constitue une voie prometteuse vers la production de carburants durables et la décarbonation à long terme de l'industrie chimique. Ces dernières années, les catalyseurs basés sur des interfaces oxyde–métal et oxyde–intermétallique se sont révélés particulièrement prometteurs, ces interfaces pouvant fortement influencer l'activation du CO₂ ainsi que la sélectivité vers le méthanol. Cependant, la structure atomique de ces interfaces et les mécanismes qui gouvernent leur activité catalytique restent encore mal compris. Leur hétérogénéité structurale et leur complexité chimique rendent la modélisation atomistique précise particulièrement difficile.

La conception de catalyseurs efficaces nécessite une compréhension approfondie des propriétés des matériaux à l'échelle atomique ainsi que des mécanismes réactionnels impliqués. Traditionnellement, cela est étudié à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Bien que très fiable, cette approche devient rapidement prohibitive en coût de calcul lorsque la taille des systèmes augmente. De plus, l'étude de la formation du méthanol par réduction du CO₂ nécessite l'évaluation de nombreuses barrières de réaction, ce qui rend l'exploration systématique de systèmes catalytiques complexes particulièrement exigeante.

Les avancées récentes en apprentissage automatique ouvrent de nouvelles perspectives pour accélérer la modélisation des matériaux catalytiques. Les approches fondées sur l'apprentissage automatique peuvent atteindre une précision proche des méthodes ab initio tout en permettant des simulations à des échelles spatiales et temporelles bien plus larges que celles accessibles par les méthodes électroniques conventionnelles. Toutefois, ces approches reposent généralement sur des ensembles de données d'entraînement très volumineux, générés à partir de calculs ab initio coûteux, ce qui constitue un goulot d'étranglement majeur pour l'étude d'interfaces catalytiques complexes.

Ce projet de thèse vise à développer et à améliorer des modèles d'apprentissage automatique de pointe afin d'accroître leur efficacité dans le domaine de la catalyse. En particulier, des stratégies d'adaptation de domaine seront explorées afin de transférer les connaissances acquises sur des surfaces idéales à bas indices vers des systèmes catalytiques plus complexes, tels que les nanoparticules ou les interfaces réactives. L'objectif est de développer des approches d'apprentissage automatique frugal, capables de fournir des prédictions précises tout en limitant le besoin de grands ensembles de données ab initio et en réduisant l'empreinte environnementale de la recherche fondée sur l'intelligence artificielle.

Plus globalement, ce travail vise à réduire significativement la dépendance aux calculs ab initio coûteux et à permettre une exploration plus rapide et plus efficace des espaces chimiques complexes. En combinant apprentissage automatique et modélisation de premiers principes, ce projet contribuera au développement d'approches guidées par les données en catalyse et soutiendra la découverte et la conception de nouveaux matériaux catalytiques durables.
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The catalytic conversion of carbon dioxide into methanol is widely recognized as a key pathway for carbon valorization and the mitigation of greenhouse gas emissions. When combined with renewable hydrogen, this reaction offers a promising route toward sustainable fuel production and long-term decarbonization of the chemical industry. In recent years, catalysts based on oxide–metal and oxide–intermetallic interfaces have emerged as particularly promising systems, as these interfaces can strongly influence CO₂ activation and methanol selectivity. However, their atomic-scale structure and the mechanisms governing their catalytic activity remain poorly understood. Their structural heterogeneity and chemical complexity make accurate atomistic modeling particularly challenging.

Designing efficient catalysts requires a deep understanding of the atomic-scale properties of materials as well as the reaction mechanisms involved. Traditionally, this has been investigated using density functional theory (DFT). While highly reliable, DFT calculations become computationally prohibitive when system size increases. Moreover, studying methanol formation through CO₂ reduction requires the evaluation of many reaction barriers, making systematic exploration of complex catalytic systems extremely demanding.

Recent advances in machine learning offer powerful new opportunities to accelerate the modeling of catalytic materials. ML-based approaches can achieve near ab initio accuracy while enabling simulations at significantly larger spatial and temporal scales than conventional electronic-structure methods. However, these approaches often rely on very large training datasets generated from expensive ab initio calculations, which constitutes a major bottleneck for the study of complex catalytic interfaces.

This PhD project aims to develop and refine state-of-the-art machine learning models to improve their efficiency in catalysis. In particular, domain adaptation strategies will be explored to transfer knowledge learned from ideal low-index surfaces to more complex catalytic systems, such as nanoparticles or reactive interfaces. The objective is to develop frugal machine learning approaches capable of delivering accurate predictions while minimizing the need for large ab initio datasets and reducing the environmental footprint of AI-driven research.

Overall, this work aims to significantly reduce reliance on computationally expensive ab initio calculations and to enable faster and more cost-effective exploration of complex chemical spaces. By combining machine learning and first-principles modeling, this project will contribute to the advancement of data-driven approaches in catalysis and support the discovery and design of new sustainable catalytic materials.
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Début de la thèse : 01/10/

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