Acousto-magneto-plasmonique quantique ultrarapide // ultrafast quantum acousto-magneto-plasmonics

Topic description

Les études sur les systèmes quantiques hybrides à l'état solide excités par de courtes impulsions laser suscitent un intérêt considérable depuis des décennies, motivé par la richesse physique des phénomènes quantiques coopératifs. L'émission spontanée coopérative (connue sous le nom de superfluorescence ou superradiance) représente l'un des phénomènes les plus célèbres de l'optique quantique, où la synchronisation spontanée de dipôles excités optiquement via la formation d'états intriqués entraîne l'émission d'une courte rafale de lumière. Les premiers travaux théoriques ont révélé la robustesse inhabituelle de la superradiance face à l'élargissement inhomogène intrinsèque à tous les systèmes à l'état solide, notamment pour les ensembles mésoscopiques de points quantiques couplés à des cavités optiques à faible Q [1]. Du point de vue de l'optique quantique, des résultats intéressants étaient attendus des études dynamiques de la photoluminescence (PL) d'émetteurs de lumière quantiques couplés à des excitations plasmoniques dans des nanostructures plasmoniques hybrides. Cependant, les premières études expérimentales sur des ensembles de points quantiques semi-conducteurs (CdSe) couplés à des cavités plasmoniques [2] n'ont révélé aucune trace de coopérativité. Au lieu de cela, différents canaux radiatifs et non radiatifs de PL assistée par plasmon provenant d'excitons de points quantiques semi-conducteurs ont été observés et quantifiés en fonction des paramètres géométriques des structures étudiées [2]. Les progrès les plus récents en matière de superradiance expérimentale ont été réalisés lors de l'étude de la luminescence stimulée par laser femtoseconde dans des matériaux quantiques multicomposés, les pérovskites d'halogénure de plomb, où la coopérativité était attendue à partir d'excitons répartis spatialement couplés au bain commun de phonons acoustiques et optiques [3]. L'observation surprenante a été l'émergence de la superradiance à température ambiante, révélant le mécanisme jusqu'alors inconnu qui préserve la cohérence des excitons excités par laser fs pendant des dizaines de picosecondes. Des efforts expérimentaux et théoriques approfondis ont permis de conclure que des mécanismes d'interactions exciton-phonon non linéaires plus complexes sont responsables de la préservation de la cohérence des dipôles optiques [4], qui serait autrement détruite dans les systèmes superradants conventionnels.
Ces observations motivent des recherches sur les systèmes hybrides, dans lesquels des excitations élémentaires telles que les phonons ou les magnons peuvent affecter la dynamique d'emission quantique et fournir une vision unique des leurs mécanismes de couplage. Étonnamment, la technologie laser fs utilisant des impulsions optiques d'une puissance supérieure de plusieurs ordres de grandeur a démontré la possibilité de créer des nanostructures acousto-magnéto-plasmoniques fonctionnelles à l'aide d'impulsions optiques uniques [5,6]. Cependant, ces structures entièrement métalliques ne présentaient aucune emission quantique.
L'objectif principal de cette proposition de thèse est de fonctionnaliser des nanostructures hybrides produites par laser fs avec des émetteurs de lumière quantique et d'étudier la dynamique de la photoluminescence excitée par laser fs à l'aide d'une métrologie optique ultra-rapide résolue en temps. La possibilité d'effectuer des mesures classiques de la dynamique ultra-rapide des phonons et des magnons et l'observation simultanée de leur couplage à l'émission quantique-optique, sondée par spectroscopie quantique, représentent une méthodologie quantitative unique pour étudier les systèmes quantiques dynamiques à des échelles de temps ultra-rapides. La fonctionnalisation avec des émetteurs de lumière à l'échelle nanométrique peut se faire non seulement grâce à des collaborations externes, mais aussi en utilisant le savoir-faire unique en chimie colloïdale disponible au LSI.
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The studies of hybrid solid-state-based quantum-optical systems excited by short laser pulses keep attracting significant interest for decades motivated by rich physics of cooperative quantum phenomena. Cooperative spontaneous emission (known as superfluorescence or superradiance) represents one of the most famous phenomena in quantum optics, where spontaneous synchronization of optically excited dipoles via formation of entangled states results in the emission of short burst of light. Early theoretical works revealed the unusual robustness of superradiance against the inhomogeneous broadening intrinsic to all solid-state systems, notably for mesoscopic ensembles of quantum dots coupled to low-Q optical cavities [1]. From the quantum-optical perspective, interesting results were anticipated from the dynamic studies of photoluminescence (PL) of quantum light emitters coupled to plasmonic excitations in hybrid plasmonic nanostructures. However, the first experimental studies in ensembles of semiconductor (CdSe) quantum dots coupled to plasmonic cavities [2] did not reveal any fingerprints of cooperativity. Instead, different radiative and nonradiative channels of plasmon-assisted PL from semiconductor quantum dot excitons have been observed and quantified as a function of geometrical parameters of investigated structures [2]. The most recent progress in experimental superradiance has been achieved while studying fs-laser-excited PL in multicompound quantum materials, lead halide perovskites, where the cooperativity was expected from spatially distributed excitons coupled to the common bath of acoustic and optical phonons [3]. The surprising observation was the emergence of superradiance at room temperature, revealing the previously unknown mechanism preserving the coherence of fs-laser-excited excitons for tens of picoseconds, i.e. long enough to enable superfluorescent emission to take place. Extensive experimental and theoretical efforts resulted in the conclusion that more complicated nonlinear exciton-phonon interactions mechanisms are responsible for preserving the coherence of optical dipoles [4], which would otherwise be destroyed in conventional superradiant systems.
These observations motivate investigations of hybrid systems, where elementary excitations such as phonons or magnons can affect the quantum-optical dynamics and provide unique view on the underlying coupling mechanisms. Surprisingly, fs-laser technology using orders-of-magnitude stronger optical pulses, demonstrated a possibility of creating functional acousto-magneto-plasmonic nanostructures using single optical pulses [5,6]. Yet, these all-metallic structures didn't display any quantum-optical properties.
The main purpose of this PhD-proposal is to functionalize hybrid fs-laser-produced nanostructures with quantum light emitters and probe the dynamics of fs-laser-excited photoluminescence using ultrafast time-resolved optical metrology developed in the PC-NANO group of LSI. The possibility to conduct classical fs-time-resolved pump-probe measurements of ultrafast phonon and magnon dynamics and the simultaneous observation of their coupling to the quantum-optical emission, probed with time-resolved single-photon spectroscopy, represents a unique quantitative methodology to study dynamic quantum systems at ultrafast time scales. Functionalization with nanoscales light emitters can occur not only through external collaborations but also using unique know-how in colloidal chemistry available at the LSI.
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Début de la thèse : 01/10/

Funding category

Public funding alone (i.e. government, region, European, international organization research grant)

Funding further details

Concours pour un contrat doctoral*Appel anticipé*Concours IPP ou école membre*Allocation doctorale AMX*