Optimisation de modèles d'apprentissage automatique pour l'hydrogénation sélective du co2 en méthanol catalysée par des composés inter-métalliques. // comprehensive optimization of machine learning models for predicting selective co2 hydrogenation to meth

Topic description

L'hydrogénation sélective du CO2 en méthanol permet de convertir le dioxyde de carbone, un gaz à effet de serre majeur, en un produit à forte valeur ajoutée, offrant une alternative durable aux méthodes traditionnelles de synthèse du méthanol qui dépendent des gaz de synthèse et des technologies de reformage. Cependant, le catalyseur industriel utilisé dans le processus actuel (Cu/ZnO/Al2O3) souffre de désactivation et d'une faible sélectivité pour le méthanol dans les conditions d'hydrogénation du CO2. Des études récentes ont démontré que des stratégies d'alliage dans les composés inter-métalliques sp-TM (tels que Cu−Ga, Cu−Zn, Pd−Ga, Pd−In...) [1] peuvent améliorer la performance catalytique. Les méthodes computationnelles peuvent aider à explorer les catalyseurs à base de sp-TM comme alternatives aux catalyseurs industriels conventionnels. Cependant, des verrous ont limité les progrès dans cette direction, notamment (i) le manque d'informations détaillées concernant la structure du catalyseur et le site actif dans des conditions operando et (ii) la complexité de la modélisation de l'hydrogénation du CO2, ce qui entraîne des défis computationnels significatifs [2]. C'est là que les approches d'apprentissage automatique (ML) deviennent intéressantes, offrant un moyen d'accélérer considérablement l'optimisation de nouveaux systèmes catalytiques.

L'objectif principal de cette thèse est d'appliquer et d'adapter des modèles avancés d'apprentissage automatique pour prédire les propriétés catalytiques clés des systèmes à base de sp-TM. Nous nous concentrerons sur les réseaux neuronaux à propagation de messages (MPNN message passing neural networks) et les champs de forces machine learning (MLFF machine learning force fields), qui ont montré leur potentiel dans la modélisation des interactions interatomiques complexes avec une grande précision [3]. Ces modèles ont déjà fait leurs preuves dans des domaines connexes, mais leur application à la catalyse reste peu explorée. En entraînant ces modèles sur des ensembles de données catalytiques et en incorporant des informations clés spécifiques à la réaction, nous visons à affiner et étendre leur pouvoir prédictif. Les activités de recherche porteront également sur des techniques d'apprentissage actif pour optimiser l'efficacité du modèle en se concentrant sur les points de données les plus informatifs [4], réduisant ainsi le coût computationnel associé aux méthodes traditionnelles [5]. L'apprentissage actif permettra aussi l'amélioration itérative des modèles en sélectionnant les données qui améliorent au maximum leurs performances, facilitant des prédictions plus rapides et plus précises. Cette méthodologie aidera à prédire les barrières énergétiques et les mécanismes de réaction pour l'hydrogénation du CO2 avec une vitesse et une précision sans précédent, tout en examinant la transférabilité des modèles à de nouveaux systèmes catalytiques inexplorés. L'intégration des effets de température, souvent négligés mais cruciaux dans les processus catalytiques réels, sera également un aspect important de ce travail. En intégrant ces effets dans le cadre de l'apprentissage automatique, nous améliorerons l'applicabilité des modèles à des conditions de réaction plus réalistes.

Les résultats attendus de ce projet sont doubles : réduire la dépendance aux calculs ab initio coûteux et chronophages, permettant ainsi une exploration plus rapide de systèmes chimiques complexes, et faire progresser le domaine de l'apprentissage automatique pour la catalyse, ouvrant la voie au développement de matériaux catalytiques plus efficaces et durables. En tirant parti des dernières avancées en sciences computationnelles et en apprentissage automatique, cette thèse apportera une contribution significative à l'optimisation des systèmes catalytiques pour la conversion du CO2, soutenant ainsi la transition vers des processus industriels plus durables.
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The selective hydrogenation of CO2 to methanol presents an innovative way to convert CO2, a major greenhouse gas, into a high-demand, value-added product, providing a sustainable alternative to traditional methanol synthesis methods that rely on syngas and reforming technologies. However, the industrial catalyst used in the current process (Cu/ZnO/Al2O3) suffers from deactivation and low methanol selectivity under CO2 hydrogenation conditions. Recent studies have demonstrated that alloying strategies in sp-TM intermetallic compounds (such as Cu−Ga, Cu−Zn, Pd−Ga, Pd-In...), [1] can improve catalytic performance. Computational methods can help to explore sp-TM-based catalysts as alternatives to conventional industrial catalysts. But major challenges have limited progress in this
direction, especially (i) the lack of detailed information concerning the catalyst structure and active site under operando conditions and (ii) the complexity of modeling CO2 hydrogenation, which leads to significant computational challenges.[2] This is where machine learning (ML) approaches become invaluable, offering a way to significantly accelerate the optimization of new catalytic systems.

The core objective of this thesis is to apply and adapt advanced ML models to predict the key catalytic properties of sp-TM-based systems. We will focus on Message Passing Neural Networks (MPNNs) and Machine Learned Force Fields (MLFFs), which have shown promise in modeling complex interatomic interactions with high precision.[3] These models have already demonstrated success in related fields, but their application to catalysis remains underexplored. By training these models on catalytic datasets and incorporating key reaction-specific information, we aim to refine and extend their predictive power. Additionally, the research will employ active learning techniques to optimize model efficiency by focusing on the most informative data points,[4] thereby reducing the computational cost associated with traditional methods.[5] Active learning will also allow for the iterative improvement of models by selecting data that
maximally improves their performance, facilitating faster and more accurate predictions. This methodology will help predict energy barriers and reaction mechanisms for CO2 hydrogenation with unprecedented speed and accuracy, while also examining the transferability of the models to new, unexplored catalytic systems. Incorporating temperature effects, which are often neglected but crucial in real-world catalytic processes, will also be an important aspect of this work. By integrating these effects into the machine learning framework, we will enhance the models' applicability to more realistic reaction conditions.
The expected outcomes of this project are twofold: reducing the reliance on costly and time-consuming ab initio calculations, thus enabling faster exploration of complex chemical systems, and advancing the field of machine learning for catalysis, paving the way for the development of more efficient and sustainable catalytic materials. By leveraging the latest advancements in computational science and machine learning, this thesis will make a significant contribution to the optimization of catalytic systems for CO2 conversion, ultimately supporting the transition to more sustainable industrial pocesses
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Début de la thèse : 01/10/

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