Topic description
Les substances perfluoroalkylées et polyfluoroalkylées (PFAS), à base de liaison Carbon-Fluor, sont très largement utilisées dans les objets du quotidien du fait de leurs propriétés anti-adhésives et imperméabilisantes. Cependant des alertes sur les effets nocifs pour la santé humaine et l'eco-toxicité de ces substances persistantes, qualifiées de 'polluants éternels', ont conduit à leur interdiction dans de nombreux secteurs tandis que le coût de la dépollution semble hors de portée des économies. Il est donc urgent de surveiller la présence de ces molécules dans les différents compartiments de l'environnement : eau, air et sol.
L'objectif du projet de recherche est d'étudier théoriquement et expérimentalement le potentiel de la détection électrochimique reposant sur des électrodes graphène fonctionnalisées par un polymère à empreinte moléculaire pour la mesure de faibles concentrations de PFAS (de l'ordre du nM/L).
Une modélisation par éléments finis visera à décrire le comportement électrochimique d'électrodes fonctionnalisées. Celle-ci s'attachera à décrire l'interface entre le polymère à empreinte moléculaire et le graphène mais aussi les interactions entre un PFAS d'intérêt et la matrice poreuse du polymère à empreinte moléculaire. Il est envisagé de tirer parti de modélisations de dynamique moléculaire pour représenter ces interactions.
Sur le plan expérimental, il s'agira d'étudier (notamment par spectroscopie Raman, AFM et magnétotransport) les corrélations entre les conditions de croissance du graphène (mono ou multicouches, buffer layer, propriétés électroniques) sur substrat de carbure de silicium (SiC) et le comportement électrochimique d'électrodes fonctionnalisées.
L'articulation de la modélisation avec les caractérisations expérimentales des électrodes visera la prédiction et l'interprétation du comportement des électrodes selon différents modes de détection (voltammétrie cyclique et spectroscopie d'impédance) en vue de l'optimisation de leurs performances de détection. Des études des sources de bruit intrinsèques au capteur viseront à rapprocher la résolution des capteurs aux limites réglementaires prescrites par les autorités sanitaires.
Dans une perspective de soutenabilité, une analyse de cycle de vie des impacts environnementaux de la réalisation d'électrodes sera menée et des leviers d'action tels que la re-croissance du graphène sur un substrat recyclé seront étudiés électriquement et optiquement.
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Perfluoroalkyl and polyfluoroalkyl substances (PFAS), based on carbon-fluorocarbon bonds, are widely used in everyday objects due to their anti-adhesive and waterproofing properties. However, warnings about the harmful effects on human health and the ecotoxicity of these persistent substances, described as 'perpetual pollutants,' have led to their ban in many sectors, while the cost of remediation seems beyond the reach of economic considerations. It is therefore urgent to monitor the presence of these molecules in the various environmental compartments: water, air, and soil.
The objective of this research project is to study, both theoretically and experimentally, the potential of electrochemical detection using graphene electrodes functionalized with a molecularly imprinted polymer for measuring low concentrations of PFAS (on the order of nM/L).
Finite element modeling will be used to describe the electrochemical behavior of these functionalized electrodes. This research will focus on describing the interface between the molecularly imprinted polymer and graphene, as well as the interactions between a PFAS of interest and the porous matrix of the molecularly imprinted polymer. Molecular dynamics modeling will be used to represent these interactions.
Experimentally, the research will study (particularly using Raman spectroscopy, AFM, and magnetotransport) the correlations between graphene growth conditions (mono- or multilayers, buffer layer, electronic properties) on silicon carbide (SiC) substrates and the electrochemical behavior of functionalized electrodes.
The integration of the modeling with experimental characterizations of the electrodes will aim to predict and interpret electrode behavior using different detection methods (cyclic voltammetry and impedance spectroscopy) in order to optimize their detection performance. Studies of the sensor's intrinsic noise sources will aim to bring sensor resolution closer to the regulatory limits prescribed by health authorities.
From a sustainability perspective, a life cycle analysis of the environmental impacts of electrode production will be conducted, and potential solutions such as graphene regrowth on a recycled substrate will be investigated electrically and optically.
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Début de la thèse : 01/10/
Funding category
Public funding alone (i.e. government, region, European, international organization research grant)
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