Cycle et solubilité des métaux atmosphériques d'origine anthropique (fe, cu, mn) // cycle and solubility of anthropogenic atmospheric metals (fe, cu, mn)

Topic description

Dans les particules fines présentes dans l'atmosphère on retrouve de nombreux métaux à l'état de traces. Même présents en faibles quantités, ces métaux jouent un rôle important en termes d'impact sur la santé et sur le fonctionnement climatique. Du point de vue de la qualité de l'air, les concentrations de cuivre, fer et manganèse sont surveillées du fait de leur capacité à induire du stress oxydant dans notre organisme (Shiraiwa et al, ). Concernant le climat, certains métaux (notamment le Fe) sont des nutriments essentiels au développement du phytoplancton marin tandis que d'autres, comme le cuivre peuvent l'inhiber. En conditionnant ainsi la croissance du phytoplancton, les apports atmosphériques de ces métaux jouent un rôle clé dans la captation du CO2 atmosphérique par photosynthèse.

Pour être en mesure d'évaluer finement ces impacts et d'imaginer des stratégies de remédiations, il faut pouvoir identifier les sources d'émissions des métaux ainsi que l'ensemble des processus qui pilotent leur cycle de vie et de transformations physico-chimiques. Notamment, on doit pouvoir connaître comment et sous quelles formes redox ils sont liés dans les particules pour déterminer leur fraction soluble qui pilote leur bio-disponibilité que ce soit pour le phytoplancton ou dans la matrice humaine (notamment au niveau du système respiratoire).
Les métaux peuvent être aussi bien d'origine naturelle (par ex. dans les poussières désertiques) que d'origine anthropique. Si la composante naturelle est assez bien maîtrisée, il existe encore de forts questionnements sur le rôle des métaux d'origine anthropique. Au cours de ces dernières années nous avons développés au laboratoire des inventaires d'émissions anthropiques pour Cu, Fe et Mn qui permettent désormais de simuler les concentrations de ces métaux avec le modèle de chimie-transport CHIMERE pour pouvoir à termes évaluer leurs impacts sur la santé humaine ou leur dépôt à l'océan.

Ce sujet de thèse est proposé afin d'améliorer et de compléter la représentation de ces métaux dans le modèle CHIMERE en vue de mieux évaluer leurs impacts. Pour se faire la thèse comportera deux parties :

-Une première partie expérimentale qui aura pour but d'acquérir de nouvelles données sur la solubilité des métaux dans des aérosols anthropiques. Pour ceci des prélèvements seront menés en atmosphère urbaine et proche des différentes sources caractéristiques (trafic, incinérateur, voies ferrées…) seront menés et les particules seront caractérisées en distinguant composition chimique en métaux, statut redox et fraction soluble dans l'eau et dans des analogues de fluide pulmonaire.
-A partir de la base de données acquises et de la littérature, la seconde parte de la thèse sera d'imaginer et de développer une stratégie pour représenter la fraction soluble de ces métaux dans le modèle CHIMERE.

Ce sujet qui porte sur des sujets très innovants requiert une forte motivation et une curiosité importante. En termes de formation académique et d'expérience, il est attendu que le·la candidat·e possède des connaissances en chimie, idéalement en chimie de l'atmosphère ou en sciences de l'environnement. Il·elle devra utiliser le modèle de chimie-transport CHIMERE (Fortran) mais aussi tous les outils d'analyse et de post traitement (R, Python) nécessaire à l'exploration des données de terrains et issues des simulations. Pour les expériences en laboratoire, il.elle devra apprendre à manipuler en salle blanche, en conditions d'ultra-propreté. Ainsi une expérience dans un des deux domaines serait fortement appréciée.
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Fine particles in the atmosphere contain numerous metals in trace amounts. Even when present in small quantities, these metals play an important role in terms of their impact on health and climate functioning. From an air quality perspective, concentrations of copper, iron, and manganese are monitored because of their ability to induce oxidative stress in our bodies (Shiraiwa et al, ). In terms of climate, certain metals (particularly Fe) are essential nutrients for the development of marine phytoplankton, while others, such as copper, can inhibit it. By influencing phytoplankton growth in this way, atmospheric inputs of these metals play a key role in the capture of atmospheric CO2 through photosynthesis.

In order to accurately assess these impacts and devise remediation strategies, it is necessary to identify the sources of metal emissions and all the processes that drive their life cycle and physicochemical transformations. In particular, we need to know how and in what redox forms they are bound in particles in order to determine their soluble fraction, which drives their bioavailability, whether for phytoplankton or in the human matrix (particularly in the respiratory system).
Metals can be of natural origin (e.g., in desert dust) or anthropogenic origin. While the natural component is fairly well understood, there are still many questions about the role of anthropogenic metals. In recent years, we have developed anthropogenic emission inventories for Cu, Fe, and Mn in the laboratory, which now enable us to simulate the concentrations of these metals using the CHIMERE chemistry-transport model in order to ultimately assess their impact on human health or their deposition in the ocean.

This thesis topic is proposed in order to improve and complete the representation of these metals in the CHIMERE model with a view to better assessing their impacts. To this end, the thesis will consist of two parts:
- An initial experimental phase aimed at acquiring new data on the solubility of metals in anthropogenic aerosols. In this purpose, samples will be taken in urban areas and near various characteristic sources (traffic, incinerators, railways, etc.), and the particles will be characterized by distinguishing their chemical composition in terms of metals, redox status, and fraction soluble in water and in lung fluid analogues.
- Based on the acquired database and literature, the second part of the thesis will be to devise and develop a strategy for representing the soluble fraction of these metals in the CHIMERE model.

This subject, which covers highly innovative topics, requires strong motivation and curiosity on the part of the candidate. In terms of academic background and experience, the candidate is expected to have knowledge of chemistry, ideally of atmospheric chemistry or of environmental sciences. They will need to use the CHIMERE chemistry-transport model (Fortran) as well as all the analysis and post-processing tools (R, Python) necessary for exploring field data and simulation results. For laboratory experiments, they will need to learn how to work in a clean room under ultra-clean conditions. Experience in either of these two areas would therefore be highly appreciated.
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Début de la thèse : 01/10/

Funding category

Public funding alone (i.e. government, region, European, international organization research grant)

Funding further details

Concours pour un contrat doctoral