Topic description
Le rayonnement térahertz (THz) s'est imposé comme un outil puissant, tant pour les applications technologiques que pour la recherche fondamentale en physique. En particulier, les ondes THz sont largement utilisées dans divers domaines tels que l'imagerie médicale, la surveillance environnementale, l'analyse du patrimoine culturel, la cryptographie et la sécurité intérieure. D'un point de vue fondamental, le rayonnement THz constitue également une sonde unique en astrophysique pour l'étude du gaz cosmique froid et de la formation des galaxies primordiales, ainsi que pour la spectroscopie moléculaire et l'exploration des transitions ultrarapides dans les solides, car l'énergie de ses photons correspond à de nombreux modes d'excitation de basse énergie dans la matière.
Un mécanisme efficace de génération du rayonnement THz repose sur la création d'un plasma d'électrons libres par une impulsion laser intense composée d'une fréquence fondamentale et de son second harmonique. Dans de tels champs bicolores, l'asymétrie du champ électrique induit des courants d'électrons directionnels lors de l'ionisation, conduisant à l'émission d'un rayonnement secondaire connu sous le nom de rayonnement de Brunel [1]. Plus précisément, la composante harmonique la plus basse de cette émission correspond à des impulsions THz ultracourtes, intenses et à large bande. Des études antérieures ont montré que l'efficacité de la génération de champs THz peut être fortement contrôlée en ajustant la phase relative entre le champ fondamental et son second harmonique. En modulant cette phase, il est possible de manipuler la symétrie de la dynamique des électrons induits par laser, ce qui modifie le rayonnement THz émis [2]. Cette sensibilité fait de l'émission THz un outil précieux pour l'étude de la dynamique d'ionisation ultrarapide.
Au-delà du domaine THz, cette même interaction non linéaire produit également des composantes de plus haute fréquence associées à la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG pour High-order Harmonic Generation). Le rendement des harmoniques d'ordre élevé peut présenter de fortes variations, étroitement liées à l'évolution rapide de la densité électronique sur des échelles de temps de quelques femtosecondes. Par conséquent, la HHG fournit également une sonde ultrarapide de la dynamique électronique avec une sensibilité spatiale nanométrique. L'émission simultanée de rayonnement THz et d'harmoniques d'ordre élevé offre ainsi une vision complémentaire des processus sous-jacents en champ intense.
L'objectif de ce projet doctoral est d'étudier analytiquement et numériquement l'influence du mouvement nucléaire et de la corrélation électronique sur ces processus de rayonnement secondaire, en particulier le rayonnement de Brunel et la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Deux modèles théoriques ab initio seront développés à partir de la solution numérique de l'équation de Schrödinger dépendante du temps (TDSE pour Time-Dependent Schrödinger Equation). Le premier modèle intégrera explicitement la dynamique couplée électron-noyau [3], permettant d'explorer le rôle du mouvement nucléaire lors de l'ionisation en champ intense. Le second modèle intégrera les effets de corrélation électron-électron afin d'étudier leur impact sur le rayonnement émis en régime de champ intense.
Une attention particulière sera portée à la cohérence quantique du système électronique et à son influence sur le rayonnement émis. Le projet étudiera notamment les régimes où des paquets d'ondes électroniques intriqués se forment lors de l'interaction, et comment les états quantiques cohérents résultants influencent les propriétés du rayonnement THz et des harmoniques d'ordre élevé générés [4].
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Terahertz (THz) radiation has emerged as a powerful tool both for technological applications and for fundamental studies in physics. In particular, THz waves are widely used in various areas such as medical imaging, environmental monitoring, the analysis of cultural heritage, cryptography and homeland security. From a fundamental perspective, THz radiation also provides a unique probe in astrophysics for studying cold cosmic gas and early galaxy formation, and for molecular spectroscopy and exploring ultrafast transitions in solids, as its photon energies match many low-energy excitation modes in matter.
An efficient mechanism for generating THz radiation relies on of the creation of a free electron plasma by an intense laser pulse composed of a fundamental frequency and its second harmonic. In such two-color fields, the asymmetry of the electric field drives directional electron currents during ionization, leading to the emission of secondary radiation known as Brunel radiation [1]. In particular, the lowest harmonic component of this emission corresponds to strong, broadband ultrashort THz pulses. Previous studies have shown that the efficiency of such THz field generation can be strongly controlled by adjusting the relative phase between the fundamental field and its second harmonic. By tuning this phase, the symmetry of the laser-driven electron dynamics can be manipulated, which in turn modifies the emitted THz radiation [2]. This sensitivity makes THz emission a valuable probe of the ultrafast ionization dynamics.
Beyond the THz range, the same nonlinear interaction also produces higher-frequency components associated with high-harmonic generation (HHG). The yield of successive harmonics can exhibit strong variations, which are closely related to the rapid evolution of the electron density on few femtosecond timescales. As a consequence, HHG provides an ultrafast probe of electronic dynamics with nanometer-scale spatial sensitivity. The simultaneous emission of THz radiation and high harmonics therefore offers a complementary view of the underlying strong-field processes.
The objective of this PhD project is to analytically and numerically investigate the influence of the nuclear motion and electron correlation on these secondary radiation processes, in particular Brunel radiation and high-harmonic generation. Two ab initio theoretical models will be developed based on the numerical solution of the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). The first model will explicitly incorporate coupled electron–nuclear dynamics [3], allowing the role of nuclear motion during strong-field ionization to be explored. The second model will include electron–electron correlation effects in order to study their impact on the emitted radiation in the strong field regime.
Special attention will be devoted to the quantum coherence of the electronic system and its imprint on the emitted radiation. In particular, the project will study regimes where entangled electronic wave packets are formed during the interaction, and how the resulting coherent quantum states influence the properties of the generated THz and high-harmonic radiation [4].
Given the computational complexity of these approaches, the first investigations will rely on reduced-dimensionality models that capture the essential physics while remaining numerically tractable and of experimental interest. Depending on the progress of this research and the computational feasibility, the study may later be extended to full-dimensional simulations in the strong-field regime, particularly to explore nuclear coupling effects in greater detail.
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Début de la thèse : 01/10/
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