Topic description
L'intégration de la plasmonique dans les nanodispositifs requiert des nanosources à commande électrique. Les jonctions tunnel permettent aux électrons d'exciter des plasmons, créant ainsi des sources de lumière rapides et compactes. Malgré ces caractéristiques très intéressantes, leur potentiel et leur champ d'application restent sous-exploités, notamment en raison de leur faible rendement. Le taux d'émission des sources de plasmons est limité par la faible intensité des courants de jonction. C'est pourquoi nous nous proposons d'étudier des jonctions tunnel plasmoniques à l'échelle moléculaire, sous la forme de jonctions métal-molécule-métal, avec des barrières ajustables permettant des effets d'émission non linéaires tels que des statistiques d'émission non classiques (groupement de photons), des émissions intermittentes (scintillement), des émissions de surtension ('overbias emission') et des corrélations spatiales inexpliquées entre des points d'émission distants. Dans ce contexte, une approche moléculaire est complémentaire aux barrières d'oxydes métalliques largement étudiées, car en modifiant la structure moléculaire, nous pouvons contrôler la forme de la barrière tunnel, le mécanisme de tunnel et les propriétés diélectriques des jonctions.
Ce projet de doctorat est basé sur une collaboration entre l'ISMO à Orsay et le groupe du Prof. Dr. Christian A. Nijhuis à l'Université de Twente aux Pays-Bas.
Nos objectifs: 1) comprendre les mécanismes sous-jacents aux effets non linéaires récemment découverts de l'excitation des plasmons et 2) explorer leur dynamique temporelle afin de contrôler les propriétés dynamiques et non linéaires de ces sources de plasmons par la structure chimique des molécules de jonction. Grâce à notre nouvelle approche de nano-optique par sonde à balayage, combinée à une approche utilisant des jonctions tunnel moléculaires de grande surface, nous sommes en mesure de faire le lien entre les dispositifs (aux Pays-Bas) et la nano-optique à l'échelle moléculaire (en France). Par la conception moléculaire, nous pouvons ajuster les mécanismes de transport et atteindre des taux de tunnel élevés, là où les effets non linéaires sont importants; ce régime de courant élevé est difficile à atteindre avec les jonctions d'oxyde métallique conventionnelles. Cette approche devrait permettre d'obtenir des sources de plasmons brillantes dont nous étudierons les statistiques d'émission de photons, ainsi que des dispositifs moléculaires uniques présentant un potentiel en tant que sources de photons uniques.
Les résultats de ce projet auront un impact fondamental considérable sur la compréhension des phénomènes microscopiques impliqués dans l'émission de lumière et de plasmons de surface (SP) dans les jonctions tunnel moléculaires plasmoniques et, plus généralement, sur le lien entre les propriétés optiques et de transport de charges des jonctions moléculaires. Nos résultats contribueront à la compréhension de la relation entre la structure chimique des molécules et les effets non linéaires, ainsi que la dynamique temporelle multi-échelle, de ces jonctions observées sous courant élevé. À long terme, cette compréhension pourrait mener à la conception de nouvelles technologies, car les jonctions tunnel moléculaires sont de plus en plus considérées pour leurs propriétés neuromorphiques, précisément liées à leur comportement non linéaire et non stationnaire. De plus, notre approche expérimentale originale pourrait inspirer d'autres études sur les nanomatériaux hybrides en optoélectronique.
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Integrating plasmonics into nanodevices requires electrically driven nanosources. Tunnel junctions enable electrons to excite plasmons, creating fast, compact light sources. Despite these highly desirable features, their potential and scope is still underexploited in particular due to low efficiencies. The emission rate of plasmon sources is limited by low junction currents. Therefore we aim to study molecular-scale plasmonic tunneling junctions of the form of metal–molecule–metal junctions with tunable barriers enabling nonlinear emission effects such as non-classical emission statistics (bunching), intermittent emissions (flickering), overbias emissions, and unexplained spatial correlations between distant emission points. A molecular approach in this context is complementary to widely explored metal oxide barriers because by changing the molecular structure, we can control the tunneling barrier shape, control the tunneling mechanism, and dielectric properties of the junctions.
This doctoral project is based on a collaboration between ISMO in Orsay and the group of Prof. Dr. Christian A. Nijhuis. at the University of Twente in the Netherlands.
Our objectives: 1) understand the underlying mechanisms of the recently discovered nonlinear effects of plasmon excitation and 2) explore their temporal dynamics so as to control the dynamic and nonlinear properties of these plasmon sources through the chemical structure of the junction molecules. Using our novel scanning-probe nano-optics approach in conjunction with an approach involving large-area molecular tunneling junctions, we are in a position to bridge the gap between devices (in the Netherlands) and molecular-scale nano-optics (in France). Through molecular design, we can tune transport mechanisms and reach high tunneling rates where non-linear effects are important; this high current regime is difficult to reach with conventional metal oxide junctions. This approach should yield bright plasmon sources whose photon emission statistics we will study and single molecular devices which have potential as single photon sources.
The results of this project will have a considerable fundamental impact on understanding the microscopic phenomena involved in the emission of light and SPs in plasmonic molecular tunnel junctions and, more generally, on the link between the optical and charge-transport properties of molecular junctions. Our results will contribute to an understanding of the relationship between the chemical structure of molecules and the nonlinear effects, as well as the multiscale temporal dynamics, of these junctions observed under high current. In the long term, this understanding could lead to the design of new technologies, as molecular tunnel junctions are increasingly being considered for their neuromorphic properties, precisely linked to their nonlinear and non-stationary behavior. Moreover, our original experimental approach may inspire other studies on hybrid nanomaterials in optoelectronics.
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Début de la thèse : 01/10/
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Contrats ED : Programme blanc GS-Physique
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