Topic description
Ce projet de thèse vise à comprendre et contrôler les couplages entre émetteurs de lumière au sein de nanomatériaux photoactifs présentant un confinement quantique mais dans lesquels les mouvements de l'électron et du trou restent fortement corrélés. Plus précisément, il s'agit d'étudier les propriétés d'émission collective dans les assemblages ordonnés de nanostructures de pérovskite halogénée zéro dimensionnelles (0D) et bidimensionnelles (2D). Le travail expérimental reposera principalement sur des mesures de photoluminescence résolue en temps de ces films organisés, en fonction de la puissance d'excitation laser et de la température (cryostat à azote liquide). Dans un premier temps, l'émission amplifiée (ASE) sera étudiée afin de caractériser le gain optique des échantillons, grâce à une caméra à balayage de fente (streak) à résolution picoseconde. Les processus limitants, tels que la recombinaison non radiative multi-excitonique Auger et la présence de défauts au sein du film ou à la surface des nanostructures, seront analysés. La durée de vie du biexciton, le seuil d'ASE, ainsi que la longueur de cohérence de l'exciton (délocalisation de la fonction d'onde) seront déterminés. Les effets de « force d'oscillateur géante » (correspondant à une forme de superradiance à l'échelle d'un émetteur unique) seront observés et quantifiés à basse températures avec l'évolution du temps de vie radiatif. Dans un second temps, l'objectif sera de contrôler l'orientation relative des dipôles de transition ainsi que la distance entre émetteurs, au sein des assemblages de nanostructures. Cette approche permettra de favoriser l'émergence d'un état superradiant (SR) entre émetteurs couplés de manière cohérente, tout en limitant les processus de décohérence. Ces derniers impliquent notamment les couplages exciton-phonons optiques, ainsi que les phénomènes de relocalisation liés au transfert d'énergie de type Förster induit par les inhomogénéités au sein de l'assemblage.
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This PhD project aims to understand and control the interactions between emitters in photo-active nanomaterials under weak quantum confinement (correlated motion between electron and hole). More precisely, the goal here is to study the collective emission properties of ordered superlattices composed of zero-dimensional (0D) or 2D halide perovskite nanostructures. The student will measure the time-resolved photoluminescence of films of (self-)assembled nanostructures under various excitation fluences, from room- to cryogenic temperature. First, the amplified spontaneous emission (ASE), which measures the optical gain of a material via stimulated emission will be scrutinized using a picosecond streak camera. Intrinsic limiting process such as nonradiative Auger recombination will be characterized, as well as the presence of defect state at the surface and interface of the nanostructures. Biexciton lifetime, ASE threshold and exciton delocalization length will be determined. In addition, “internal superradiance” (iSR) effects (giant oscillator strength) will be observed and quantified at low temperatures though the evolution of radiative lifetime. Then, the student will work on making ordered assemblies of nanostructures, allowing a control over the orientation of the lowest energy transition dipole and the relative spacing between the emitters. This aims to reach superradiant states between coherently coupled emitters (SR), while reducing decoherence effects from coupling to optical phonons and competitive exciton localization through Förster energy transfer resulting from energy detuning (inhomogeneous broadening).
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Début de la thèse : 01/10/
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Contrats ED : Programme blanc GS-Physique*Programme pour normalien ENS Paris-Saclay*Programme doctoral 'Quantique'
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