Topic description
L'objectif est d'étudier de nouvelles interfaces hybrides organiques/inorganiques durables pour les technologies quantiques, la spintronique et les applications photovoltaïques. D'une part, de nombreux travaux de recherche ont été consacrés ces vingt dernières années à l'auto-assemblage de molécules individuelles sur des surfaces métalliques et semi-conductrices, comme nous l'avons récemment réalisé avec la phtalocyanine de ruthénium (RuPc)₂ déposée sur du graphite, Ag et Ag. D'autre part, la synthèse sur surface d'architectures polymérisées par des réactions catalytiques de surface nous a permis de créer des nanofils à base de carbone ou des matériaux organiques 2D de type graphène ou Kagome. Dans les deux cas, l'interaction molécule/surface est contrôlée par le choix du précurseur et la réactivité de la surface, allant d'une interaction forte incluant des transferts de charge dans le cas des métaux comme illustré par l'état moléculaire Kondo pur observé dans le système 2H-Pc/Ag à des interactions plus faibles avec des substrats semi-conducteurs/isolants. En effet, l'interaction molécule/substrat peut être modulée en découplant les entités organiques/inorganiques à l'aide de couches ultra-minces, comme démontré dans le cas de la molécule TBB /1 ML Gr/Ir. Récemment, nous avons combiné la diffraction d'électrons lents (LEED), la microscopie/spectroscopie à effet tunnel (STM/STS), la photoémission X à haute résolution (HR-XPS) et UV résolue en angle (ARPES) pour étudier les molécules (RuPc)₂, CuPc et CoPc déposées sur une couche ultra-mince de MgO elle-même déposée sur Ag. Nous démontrons la modulation du transfert de charge électrique molécule/substrat par la variation du travail de sortie de MgO/Ag en fonction de l'épaisseur de l'oxyde et des traitements thermiques post-dépôt. Cette modulation permet de réduire fortement l'hybridation entre les états moléculaires et le substrat, un point crucial pour son utilisation en informatique quantique. D'une part, le découplage ou le couplage faible de l'état de spin moléculaire est nécessaire au maintien de la cohérence de l'état quantique. D'autre part, une forte interaction entre l'entité moléculaire et le substrat, notamment un transfert de charge électrique important induit par les molécules de TTF ou TCNQ, permettrait de modifier les propriétés électroniques du substrat, telles que la dynamique des magnons dans les matériaux magnétiques, offrant ainsi des perspectives inédites pour la spintronique et la magnonique. Ces deux approches seront explorées dans le cadre de ces travaux de recherche. Par conséquent, les propriétés électroniques et magnétiques de l'interface ainsi créée méritent une attention particulière, l'objectif final étant de découvrir de nouvelles architectures hybrides présentant des propriétés électroniques, magnétiques et quantiques pertinentes pour une électronique durable à base de carbone. Le doctorant réalisera dans un premier temps la synthèse/auto-assemblage de molécules par évaporation thermique sous UHV sur des substrats appropriés. Des substrats métalliques, semi-conducteurs et magnétiques seront sélectionnés, en privilégiant les matériaux 2D de van der Waals magnétiques (VdWMM) MX₂ et MX₃, avec M = Fe, Cr et X = Br, Cl, I. Leur nature isolante permet le découplage électronique de la couche moléculaire tout en modulant les interactions magnétiques. La température de transition et la nature de l'ordre magnétique peuvent être ajustées en modifiant les atomes M et X. Les substrats seront élaborés in situ ou obtenus en collaboration avec des équipes de recherche capables de les synthétiser et/ou de les exfolier. L'organisation structurale et chimique des substrats et des interfaces sera étudiée in situ par LEED, STM et HR-XPS. Les propriétés électroniques seront étudiées localement par STS et intégrées spatialement par ARPES. Les propriétés magnétiques seront mesurées par magnétométrie Kerr, STS polarisé en spin et spin-ARPES.
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The main goal of the research work proposed here is to investigate sustainable novel hybrid organic/inorganic interfaces for quantum technologies, including quantum computing, quantum sensing, spintronics and photovoltaic applications. On the one hand, numerous research works were dedicated these last twenty years to self-assembling of individual molecules on metallic and semiconducting surfaces, as we have done recently with Ru Phthalocyanine (RuPc)2 deposited on graphite, Ag and Ag surfaces [1]. On the other hand, on-surface synthesis of polymerized architectures using surface catalytic reactions allowed us to create sustainable C-based wires [2] or 2D graphene-like or even Kagome organic materials [3,4]. In both cases, the molecule/surface interaction is controlled by the precursor selection and the surface reactivity, going from a strong interaction including charge transfers in the case of metals — as exemplified by the pure Kondo molecular state observed in metal free 2H-Pc/Ag [5] — to weaker interactions with semiconducting/insulating templates [6]. Indeed, molecular/substrate interaction can be tuned by decoupling organic/inorganic entities using ultra-thin layers as demonstrated in the case of 1,3,5-tri(4′-bromophenyl)benzene (TBB) /1 ML Gr/Ir [6]. Very recently we combined low energy electron diffraction (LEED), scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/STS), high-resolution X-ray photoelectron spectroscopy (HR-XPS) and angle resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) to investigate the phatlocyanine-based (RuPc)2, CuPc and CoPc molecules deposited on MgO ultrathin layer grown on Ag [7]. We demonstrate the modulation of the molecular/substrate electric charge transfer through the change of the MgO/Ag work function as function of the oxide thickness and postdeposition thermal treatments, enabling to strongly reduce the molecular states/substrate hybridization, this being a critical point for using it in quantum computing [8]. On the one hand, the decoupling or weak coupling of the molecular spin state is necessary to maintain the coherence of the quantum state [9]. On the other hand, strong interaction of the molecular entity with the substrate, including strong electric charge transfer induced by tetrathiafulvalene (TTF) or tetracyanoquinodimethane (TCNQ), would help to modify the substrate electronic properties such as magnon dynamics in magnetic materials, thereby providing unprecedented opportunities for spintronics and magnonics [10]. Both avenues will be explored in this research work. Therefore, the electronic and magnetic properties of the produced interface deserve special attention and the final goal is to discover novel hybrid architectures having electronic/magnetic/quantum properties relevant for sustainable carbon-based electronics. The PhD candidate will first carry out the on-surface synthesis/self-assembling of well-designed molecules (Pc-based, donor/acceptor TTF or TCNQ, and others…) using ultra-high vacuum (UHV) thermal evaporation on suitable templates. Metallic, semiconducting and magnetic templates will be selected focusing on 2D van der Waalsmagnetic materials (VdWMM) MX2, MX3 with M=Fe, Cr and X=Br, Cl, I. Indeed, their insulating nature offer the possibility of electronically decoupling the molecular layer while simultaneously tuning the magnetic interactions. Both the transition temperature and the nature of the magnetic ordering can be adjusted by changing M and X atoms. The VdWMM substrates will be in situ elaborated or obtained by collaborating with research groups able to synthetize and/or exfoliate it. The structural and chemical ordering of the templates and of the organic/inorganic interfaces will be in situ investigated by LEED, STM and HR-XPS. The electronic properties will be investigated locally by STS and spatially integrated by ARPES. Magnetic properties will be measured using Kerr magnetometry, spin-polarized STS and spin-ARPES.
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Début de la thèse : 01/10/
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Financement d'un établissement public Français
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