Observer un catalyseur en action par nap-xps résolue en temps (h/f)

Vos missions en quelques mots Sujet de thèse : Ce projet de thèse, basé à l'Université de Lille au sein du laboratoire UCCS, se concentre sur le comportement dynamique des photocatalyseurs dans des conditions réactionnelles. Il répond à un défi majeur en photocatalyse hétérogène : la compréhension fondamentale limitée de la façon dont les photocatalyseurs subissent des modifications structurales et électroniques au cours de leur fonctionnement. Alors que les modèles mécanistiques traditionnels considèrent souvent le catalyseur comme un matériau statique, les photocatalyseurs sont intrinsèquement des systèmes dynamiques. Ils répondent rapidement aux variations de température, de pression, de composition gazeuse et d'illumination, facteurs qui influencent de manière critique leur activité catalytique et leur sélectivité. La capture de ces processus transitoires nécessite des études résolues en temps dans des conditions de fonctionnement réalistes. L'objectif de la thèse est de développer une méthodologie expérimentale résolue en temps utilisant la spectroscopie de photoélectrons X à pression quasi-ambiante (NAP-XPS), en exploitant les capacités d'un instrument NAP-XPS de laboratoire récemment installé à l'Institut Chevreul (Université de Lille). Ce dispositif de pointe, le second du genre en France après la ligne de lumière TEMPO du Synchrotron SOLEIL, permet des investigations de chimie de surface en conditions operando. Comme système modèle, la recherche se concentrera sur un photocatalyseur composé de trois constituants : le zinc (comme site métallique actif), l'acide tungstophosphorique (un polyoxométallate médiateur du transfert électronique), et l'oxyde de titane (un semi-conducteur capteur de lumière). Ce catalyseur hybride a montré d'excellentes performances dans deux réactions de référence : la réduction photocatalytique sélective du CO₂ en CO en présence d'eau, et l'oxydation du CH₄ en CO. Des mesures NAP-XPS résolues en temps seront utilisées pour identifier la structure et la nature des sites actifs, suivre la formation d'espèces intermédiaires, et observer l'évolution du catalyseur et sa désactivation potentielle au cours du fonctionnement. Au-delà de l'identification chimique, la méthodologie permettra la caractérisation de la cinétique réactionnelle et des échelles de temps associées aux processus concurrents sur la même surface, offrant un aperçu de la façon dont la sélectivité émerge dans des conditions dynamiques. Les résultats de ce travail contribueront à faire progresser les techniques de spectroscopie operando et à soutenir la conception rationnelle de photocatalyseurs plus efficaces pour des transformations chimiques durables. Contexte : Le/la doctorant(e) sera intégré(e) à l'Unité de Catalyse et Chimie du Solide (UCCS, UMR 8181 CNRS), qui regroupe 105 chercheurs et enseignants-chercheurs, 32 personnels techniques et administratifs, environ 80 doctorants et 20 post-doctorants. Basé(e) à Villeneuve d'Asc Voir plus sur le site emploi.cnrs.fr Profil recherché Contraintes et risques : Les risques incluent l'exposition à des produits chimiques, gaz réactifs et équipements analytiques (rayons X, MET environnemental). Pour rappel, les mesures XPS se font dans des enceintes protégées dans le respect des procédures de radioprotection. Des missions à l'étranger de courte durée seront aussi envisagées, en particulier sur les synchrotrons européens incluant le Synchrotron SOLEIL. Niveau d'études minimum requis Niveau Niveau 7 Master/diplômes équivalents Spécialisation Formations générales Langues Français Seuil