Topic description
Ce projet de thèse vise à développer de nouvelles stratégies de catalyse hybride pour la fonctionnalisation sélective des liaisons C–H et l'accès à des architectures moléculaires tridimensionnelles à partir de substrats aromatiques simples. La fonctionnalisation directe des liaisons C–H représente un enjeu majeur en chimie organique, permettant de simplifier les voies de synthèse tout en améliorant l'économie d'atomes. Cependant, le contrôle de la sélectivité, en particulier en l'absence de groupes directeurs, demeure un défi important.
Le projet propose de combiner les avantages de la catalyse moléculaire et de la catalyse hétérogène au sein de systèmes hybrides innovants. Des complexes organométalliques de métaux de transition seront conçus et étudiés pour leur capacité à générer des intermédiaires hautement réactifs, notamment des espèces oxo et imido à haut degré d'oxydation, accessibles via des approches électrochimiques. Ces systèmes permettront d'explorer de nouvelles voies pour l'activation et la transformation sélective des liaisons C–H.
Une attention particulière sera portée au contrôle de la réactivité et de la sélectivité à travers l'ingénierie des ligands, l'utilisation de milieux réactionnels adaptés et l'étude des effets électroniques et stériques. Par ailleurs, l'immobilisation de ces catalyseurs sur des supports conducteurs, ainsi que leur association avec des nanoparticules métalliques, permettront de développer des systèmes catalytiques multifonctionnels.
L'objectif final est de concevoir des plateformes catalytiques capables de transformer des molécules aromatiques planes en structures tridimensionnelles plus complexes, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives en synthèse organique et en chimie durable.
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This PhD project aims to develop innovative hybrid catalytic strategies for the selective functionalization of C–H bonds and the construction of three-dimensional molecular architectures from simple aromatic substrates. Direct C–H functionalization is a key challenge in organic chemistry, offering more efficient and atom-economical synthetic routes. However, achieving high selectivity, especially in the absence of directing groups, remains a major limitation.
The project proposes to combine the advantages of molecular and heterogeneous catalysis within novel hybrid systems. Transition metal organometallic complexes will be designed to access highly reactive intermediates, such as high-valent metal-oxo and metal-imido species, using electrochemical approaches. These systems will enable new pathways for selective C–H activation and transformation.
Particular emphasis will be placed on controlling reactivity and selectivity through ligand design, reaction environment tuning, and the modulation of electronic and steric effects. In addition, the immobilization of molecular catalysts onto conductive supports, combined with metal nanoparticles, will lead to multifunctional catalytic systems.
Ultimately, this work aims to develop catalytic platforms capable of transforming planar aromatic molecules into more complex three-dimensional structures, thereby expanding the accessible chemical space and contributing to advances in sustainable synthetic chemistry.
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Début de la thèse : 01/05/
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Financement d'un établissement public Français
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