En France, les déchets nucléaires de haute activité sont vitrifiés. Les éléments du déchet sont intégrés dans un réseau vitreux borosilicaté avec lequel ils forment un verre homogène. Cependant, les éléments platinoïdes Pd, Rh et Ru, associés ou non à du Te et de l’O, sont très peu solubles dans le verre et forment des particules dans la fonte et dans le verre.
Ces particules peuvent alors modifier les propriétés physiques de la fonte verrière et particulièrement sa conductivité électrique qui est primordiale pour le pilotage industriel. De fait, la connaissance de la spéciation et de la morphologie des éléments du système Pd-Rh-Ru-Te-O est essentielle pour la bonne maîtrise du procédé de vitrification.
Pour cela, cette thèse sera découpée en 2 approches interdépendantes : une approche par calculs thermodynamique Calphad et une approche expérimentale. L’approche expérimentale aura, dans un premier temps, pour but de comprendre et de quantifier les phénomènes de réduction de (Ru,Rh)O2 et la solubilisation de Ru et Rh dans Pd-Te via des élaborations et des caractérisations (MEB-EDS-WDS et DRX principalement) de verres avec platinoïdes. Les résultats acquis permettront d’enrichir une base de données Calphad. Les calculs permettront d’interpréter les résultats expérimentaux acquis et pourront prédire l’état des platinoïdes dans la fonte verrière lors de l’élaboration à l’échelle industrielle. Dans un second temps, des essais de conductivité électrique haute température seront menés sur les verres précédemment élaborés afin de relier la spéciation des platinoïdes avec la conductivité électrique des fontes.
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